垂拱二年正月，武則天下詔還政於李旦，李旦知其並非出自誠心，“奉表固讓”，武則天仍臨朝稱制。三月，武則天下令製造銅匭銅製的小箱子），置於洛陽宮城前，分為延恩獻賦頌、謀求仕途者投之）、招諫言朝政得失者投之）、伸冤有冤抑者投之）、通玄言天象災變及軍機秘計者投之）四匭，隨時接納臣下表疏。此舉廣開言路，對穩定當時的朝政起了重大作用。同時，又大開告密之門，規定任何人均可告密。凡屬告密之人，國家都要供給驛站車馬和飲食。即使是農夫樵人，武則天都親自接見。所告之事，如果符合旨意，就可破格升官。如所告並非事實，亦不會問罪。同時，武則天又先後任用索元禮、周興、來俊臣、侯思止等一大批酷吏，掌管制獄，如果被告者一旦被投入此獄，酷吏們則使用各種酷刑審訊，能活著出獄的百無一二。這樣，隨著告密之風的日益興起，被酷吏嚴刑拷打致死的人日漸增多。於是在朝廷內外便形成了十分恐怖的政治氣氛，以致大臣們每次上朝之前，都要和家人訣別，整天都惶惶不可終日。為獎勵告密，武則天對告密者破例授官。是年，武則天下詔殺南安王李穎等宗室十二人，又鞭殺已故太子李賢的兩個兒子，唐朝的宗室被殺戮殆盡，其中幼弱倖存的人也被流放至嶺南。
武則天謀奪李唐社稷，翦除唐朝宗室，引起諸王不安，欲起兵對抗。還未有共識的時候，博州刺史、琅邪王李衝，在垂拱四年八月於博州舉兵；豫州刺史、越王李貞起兵豫州，以呼應李衝。武則天分遣丘神積、魏崇裕討伐。李衝起兵七日即敗死。九月，李貞兵敗自殺。武則天想盡除李氏諸王，使周興等展開審訊，逼迫韓王李元嘉、魯王李靈夔、黃國公李撰、東莞郡公李融、常樂公主等自殺，他們的親信也被殺死。同年，武則天命面首薛懷義率人於洛陽建造的明堂落成，號“永珍神宮”，放任百姓入內參觀。[33]又命薛懷義鑄大像，大像的小指也可以容納數十人，於明堂北起五層高的天堂來收納大像。建宮的花費達到以萬億計，政府財政為之枯竭。武則天的侄子武承嗣命人鑿白石為文曰：“聖母臨人，永昌帝業。”號稱在洛水中發現，獻給武則天，武則天大喜，命其石曰“寶圖”。之後武則天加尊號為“聖母神皇”。
載初元年九月，侍御史傅遊藝率關中百姓九百餘人到神都，上表請武則天改國號為周，賜皇帝姓武，武則天未准許。於是百官、宗戚、四夷首領、沙門、道士及遠近百姓共六萬餘人俱上表請願，李旦亦自請賜姓武氏。不久，群臣奏稱“鳳集上陽宮，赤雀見朝堂”，武則天方準所請，於九月九日親臨則天門，大赦天下，改唐為周，改元天授。同月乙酉，上尊號曰聖神皇帝，“以皇帝李旦）為皇嗣，賜姓武氏”。丙戌，又在神都立武氏七廟。
武則天畫像
天授二年七月，法明等撰《大雲經》四卷，說武則天是彌勒佛化身下凡，應作為天下主人，武則天下令頒行天下。命兩京諸州各置大雲寺一所，藏《大雲經》，命僧人講解，並將佛教的地位提高在道教之上。
如意元年二月，吐蕃党項部落萬餘人歸附武周，武則天將其分置十州。五月，吐蕃首領曷蘇亦率其部落請求歸附，武則天派張玄遇率領精兵二萬迎接。不料曷蘇事情洩漏，被國人擒回。此時恰逢羌族首領昝捶率領八千餘人歸附，張玄遇以其部落置萊川州。
武則天春秋雖高，但善於化妝，時常容光煥發，即使是左右侍從也感覺不到她的衰老。
長壽元年九月，派大將王孝傑與阿史那忠率軍出征西北。十月，王孝傑大破吐蕃，收復龜茲、疏勒、于闐、碎葉等安西四鎮，[40]設安西都護府於龜茲。在群臣一致反對的情況下，武則天毅然對安西四鎮增兵三萬。這一措施使安西四鎮從此安定，直到唐玄宗時再無反覆。
長壽二年正月，武則天在永珍神宮親自主持祭典，自制宮廷樂舞《神宮大樂》，選用舞者九百人。同月，武則天聽信讒言，殺太子李旦的妃子劉氏、德妃竇氏，李旦幾遭誣陷，險些受禍；又降封李旦之子、皇孫李成器及恆王李成義等為郡王。九月，武則天加號“金輪聖神皇帝”，製作金輪、白象等“七寶”。旋即又為其曾祖父、祖父及父親加諡。
長壽三年正月，武則天派將軍李多祚擊破叛亂的室韋。二月，派王孝傑破吐蕃孛攵論贊刃、突厥可汗俀子等各三萬餘人；碎葉鎮守使韓思忠破薛延陀泥熟俟斤等萬餘人。八月，梁王武三思率“四夷酋長”請以銅鐵鑄天樞，立於端門外，以歌頌武則天的功德。各國君臣聚錢百萬億，買盡天下銅鐵。建成後柱身碑刻文武百官和萬國元首的名字，武則天親題：“大周萬國頌德天樞”，寓意武周為天下中心樞紐，統領萬國。
證聖元年，武則天加號“慈氏越古金輪聖神皇帝”。十六日夜，武則天的面首薛懷義因失寵而密燒天堂，延及明堂，至清晨，二堂俱毀。她下詔重建明堂，天堂原址改作佛光寺。同月，武則天派王孝傑出徵突厥。十月，突厥默啜可汗遣使請降，武則天大喜。於是同年臘月，武則天從神都出發，登嵩山，封神嶽，大赦天下，改元萬歲登封。
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萬歲登封元年三月，武則天重建的明堂落成，號曰“通天宮”，改元萬歲通天。五月，營州契丹中的松漠都督李盡忠、歸誠州刺史孫萬榮舉兵造反，攻陷營州，殺都督趙文翽。武則天派將軍曹仁節、張玄遇、李多祚等率兵征討。曹仁節等人由於誤中契丹伏兵，全軍覆沒。接著，武氏再派武攸宜、王孝傑等率兵討伐，均大敗而歸。
萬歲通天二年四月，武則天鑄成九鼎，從玄武門曳入宮城，令宰相、諸王率南北衙宿衛兵十餘萬人，連同宮中儀衛大牛、白象共同拖曳；武則天又作《曳鼎歌》，以令其相互唱和。最終將九州鼎依照各自方位列於明堂廷內。同月，武則天又派武懿宗、婁師德、沙吒忠義率兵二十萬，討伐孫萬榮等部。六月，孫萬榮兵敗被殺，餘黨降於突厥。
同年，酷吏來俊臣欲羅告武氏諸王及太平公主，又欲誣李旦、李顯與南北衙共同謀反，擬一網打盡。武氏諸王與太平公主都十分害怕，共同揭發其罪行，下獄處以極刑。來俊臣兇狡貪暴，殺人不可勝計，“贓賄如山，冤魂塞路”。武則天亦知天下憤怨，下令歷數其罪狀，並沒收其家財。
聖曆元年，武承嗣、武三思謀求為太子，幾次使人對武則天說：“自古天子沒有以異姓當做繼承人的。”武則天猶豫未決，宰相狄仁傑對武后說：“姑侄之於母子，哪個比較親近武承嗣、武三思為武則天之侄，李顯、李旦則為武則天之子）？陛下立兒子，那麼千秋萬歲後，會在太廟中作為祖先祭拜；立侄子，那麼從未聽說侄子當了天子，把姑姑供奉在太廟。”又勸武則天召還李顯。自此後，武則天無意立武承嗣、武三思為太子，並將李顯秘密接回洛陽。控鶴監內供奉吉頊、張易之、張昌宗都曾請求武則天立李顯為儲君，皇嗣李旦亦請求遜位於李顯。在來自各方面擁護李唐的壓力下，武則天進一步認識到人心所向的是李唐宗室，如果再一意孤行，就會有喪失人心的危險。而在後來一次徵兵中，“初募兵，無有應者，聞太子李顯）行，北郊山頭皆兵滿，無容人處。”此事更加說明李唐才是眾望所歸。在經過多方權衡之後，武則天最終決定立李顯為皇太子。
武則天解決了繼承人的問題後，志得意滿，加上年齡增長，開始耽於享樂，大修宮殿、佛寺。
武則天的面首張易之、張昌宗兄弟年少美姿容，常傅朱粉、衣著華麗。武承嗣、武三思等都爭著追捧他們，甚至為他們執鞭牽馬。當時，武則天已經進入暮年，老病纏身的她長時間不能上朝，對朝政的控制力下降，她將二張兄弟當做耳目。二張逐漸插手朝政，陷害宰相魏元忠，不僅跟大臣結怨，也使得武則天迴歸李唐、傳位太子的形勢發生逆轉，引起了政局的複雜化，武則天母子、君臣關係也因此空前緊張起來。據史料記載，武則天的孫女永泰公主因與丈夫武延基和邵王李重潤一起議論二張，被構陷處死。
神龍元年正月，武則天病篤，在迎仙宮臥床不起，只有張易之、張昌宗兄弟侍側。宰相張柬之、崔玄暐與大臣敬暉、桓彥範、袁恕己等，交結禁軍統領李多祚，佯稱二張謀反。於是發動政變，率禁軍五百餘人，衝入宮城，殺死二張，隨即包圍武則天所寢集仙殿，要求她退位。[67]武則天被迫禪位於太子李顯，隨後徙居上陽宮。李顯復位後，率百官到觀風殿問武則天起居，此後每十日一往。[6869]又上武則天尊號為“則天大聖皇帝”，武週一朝結束。二月，唐朝復辟，百官、旗幟、服色、文字等皆復舊制，複稱神都為東都。
據記載，晚年的武則天“善自粉飾，雖子孫在側，不覺其衰老”。等到退位遷入上陽宮後，卻不再梳妝打扮，面容憔悴。一次，李顯入見武則天時，為此而大驚。武則天哭泣道：“我從房陵把你接回神都，固然是要把天下託付於你，而五賊參與神龍政變的五王）卻貪求事功，把我驚動到這裡。”李顯聽後，悲泣不已，跪地“拜謝死罪”。有觀點認為，正是此事，使得武三思等武氏族人仍能夠參與朝政由是三思等得入其謀）。
神龍元年十一月二十六日，武則天在上陽宮的仙居殿病逝，享年八十二歲《舊唐書》作八十三，此從《新唐書》）。遺詔省去帝號，稱“則天大聖皇后”，並赦免王皇后、蕭淑妃二族以及褚遂良、韓瑗、柳奭三人的親屬。神龍二年五月，與高宗合葬乾陵。
武則天選官範圍廣泛，不免有濫竽充數；但確實選拔了不少賢才，如《新唐書》所說：“太后不惜爵位，以籠絡四方豪傑自為助，雖妄男子，言有所合，輒不次官之；至不稱職，尋亦廢誅不少縱，務取實材真賢。”這些賢才不僅是當時加強武則天統治的重要支柱，其中有些人還是後來輔佐玄宗“開元之治”的名臣賢相，如姚崇、宋璟等。武則天一朝號稱“君子滿朝”，婁師德、狄仁傑等著名的賢臣均在其列。陸贄說：“太后）課責既嚴，進退皆速，不肖旋黜，才能驟升，是以當代謂知人之明，累朝賴多士之助。”
此外，武則天在同高宗共同執政時，還下詔修訂《氏族志》，更名為《姓氏錄》，更加明確規定“皇朝得五品者皆升士流”，進一步打擊了舊門閥士族，提高了庶族官僚的地位，因而中唐以後出現“冠冕皂隸，混為一談”的情況；特別是自安史之亂以來，有不少平民出身計程車卒因軍功得授五品官以上官秩，上升為士族，於是從前士庶之間嚴格界限便逐漸消失，凡是姓鄭的都自稱滎陽鄭氏，姓李的都自稱隴西李氏、趙郡李氏，無從辨別其為舊士族還是新士族。
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